Auswirkungen der Regulierung von Schiffsemissionen auf Änderungen der städtischen Aerosolzusammensetzung, die durch Rezeptor- und numerische Modellierung ermittelt wurden

Aug 09, 2023

npj Climate and Atmospheric Science Band 6, Artikelnummer: 52 (2023) Diesen Artikel zitieren

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In jüngster Zeit wurden sowohl auf lokaler als auch auf nationaler Ebene verschiedene Emissionskontrollen für die Schifffahrt eingeführt. Aufgrund der nichtlinearen Beziehung zwischen Änderungen der Vorläuferemissionen und PM-Komponenten ist es jedoch schwierig, deren Auswirkungen auf die PM2,5-Werte zu verfolgen. Die Positive Matrix Factorization (PMF) zeigt, dass die Umstellung auf sauberere Kraftstoffe seit Januar 2020 zu einer erheblichen Reduzierung der schifffahrtsbedingten PM2,5-Emissionen, insbesondere Sulfataerosole und Metalle (V und Ni), nicht nur am Hafenstandort, sondern auch an anderen Orten führt eine städtische Hintergrundseite. Die CMAQ-Sensitivitätsanalyse zeigt, dass sich die Reduzierung sekundärer anorganischer Aerosole (SIA) weiter auf Binnengebiete vor dem Wind von Häfen erstreckt. Darüber hinaus lässt sich eine Minderung sekundärer organischer Aerosole (SOA) in städtischen Küstengebieten entweder aus den Ergebnissen der Rezeptormodellierung oder aus CMAQ-Simulationen ableiten. Die Ergebnisse dieser Studie zeigen die Möglichkeit, durch Emissionskontrollen in der Schifffahrt Vorteile für die menschliche Gesundheit in Küstenstädten zu erzielen.

Bedenken hinsichtlich des Beitrags von Luftschadstoffen aus dem Schifffahrtssektor zu den globalen Emissionen wurden umfassend geprüft1,2,3,4. Schätzungen zufolge machen die Emissionen von Seeschiffen 5–8 % bzw. 15 % der weltweiten anthropogenen Schwefeloxide (SOx) bzw. Stickoxide (NOx) aus1. Im Durchschnitt werden 70 % der Luftschadstoffe aus der Schifffahrt im Umkreis von 400 km um die Küste emittiert, was auf die potenzielle Bedeutung der Luftverschmutzungsbelastung durch Schiffe in Küstenstädten und der weltweiten Feinstaubbelastung im Hintergrund hinweist5. Es wurde geschätzt, dass die Schiffsemissionen im Zusammenhang mit Manövern und Hotelaufenthalten im Hafen von Los Angeles zu 1,4 % der primären PM2,5-Emissionen beitrugen, die 80 km landeinwärts beobachtet wurden6. Die Beiträge der Schiffsemissionen werden auf 1–14 % der in europäischen Küstenregionen beobachteten PM2,5-Konzentrationen geschätzt und machen in Hotspot-Gebieten bis zu 25 % des primären PM2,5 aus1,2,5. Die kürzere Lebensdauer von NOx in der Schiffsemissionsfahne (ca. 1,8 Stunden) im Vergleich zu typischen Meeresumgebungsbedingungen (ca. 6,6 Stunden zur Mittagszeit) kann zu erhöhten Konzentrationen von Nitrat-Aerosolen (z. B. NH4NO3 und NaNO3) in der Nähe von Schifffahrtswegen führen7. Auch die beschleunigte Umwandlungsrate von Schwefeldioxid (SO2) in Sulfat (SO42−) in Schiffsfahnen mit metallischen Elementen (die bei der Verbrennung von Schwerölen freigesetzt werden), die als Katalysatoren in Oxidationsprozessen wirken, könnte erhöhte Werte an Sulfataerosolen erklären (z. B. (NH4)2SO4 und NH4HSO4) in der marinen Grenzschicht8,9. Darüber hinaus können transportierte, mit SO2 angereicherte Luftmassen bei günstigen atmosphärischen Bedingungen (hohe relative Luftfeuchtigkeit) für die SIA-Bildung zu erhöhten Sulfataerosolen in der Nähe von Küstenstädten führen10,11.

Die erheblichen Auswirkungen der Schiffsemissionen nicht nur auf die Luftqualität, sondern auch auf gesundheitsschädliche Folgen wie Herz-Kreislauf-Erkrankungen, Atemwegserkrankungen und vorzeitigen Tod sind gut dokumentiert4,12,13,14,15,16,17. Laut einer Expertenumfrage des WHO-HRAPIE-Projekts gelten Schiffsemissionen aufgrund der zunehmenden Luftverschmutzung, die mit dem zunehmenden internationalen Handel und der Verwendung minderwertiger Kraftstoffe einhergeht, als wichtige Quellenkategorie für die Gesundheit auf globaler Ebene Dies führt zu Aerosolen, die toxische Elemente enthalten16,18,19,20. Die Besorgnis über erhöhte Metallwerte in Aerosolen, insbesondere Vanadium (V) und Nickel (Ni), in Hafenregionen wurde geäußert21, da Schiffsfahnen mit relativ hohem Säuregehalt die Bioverfügbarkeit dieser Metallarten erhöhen können8,22,23,24. Das hohe Potenzial für Gesundheitsrisiken durch toxische organische Chemikalien im Zusammenhang mit Schiffsabgasemissionen, wie etwa polyzyklische aromatische Kohlenwasserstoffe (PAK) und polychlorierte Dibenzo-p-dioxine und polychlorierte Dibenzofurane (PCDD/Fs), wurden ebenfalls angesprochen5,25 und erhöhte Nano -Partikel, die aus Schiffsabgasen in Küstenregionen stammen, wurden als besorgniserregend eingestuft4,19,26,27.

Aufgrund der gemeldeten gesundheitsschädlichen Auswirkungen der Luftverschmutzung durch Schiffe wurden im Rahmen des Internationalen Übereinkommens zur Verhütung der Meeresverschmutzung durch Schiffe (MARPOL) nachhaltige Anstrengungen unternommen, um die Schiffsemissionen auf globaler Ebene zu verringern. Eine der jüngsten Bemühungen ist die Verbesserung der Treibstoffverbrauchseffizienz durch die Einführung neuer Technologien in neue Schiffskonstruktionen. Auch die Umstellung auf sauberere Kraftstoffe von Schweröl (HFO) oder der Einbau von Wäschern sind weitere Möglichkeiten zur Reduzierung von Luftschadstoffen. Gleichzeitig haben viele Hafenbehörden freiwillige Anreizsysteme vorbereitet, um Betreibern dabei zu helfen, die Schiffsemissionen in der Nähe von Häfen zu reduzieren5. Die Internationale Seeschifffahrtsorganisation (IMO) hat kürzlich Vorschriften zu Schiffsemissionen erlassen, nach denen der Schwefelgehalt (S) im Schiffsheizöl ab Januar 2020 von 3,5 % auf 0,5 % gesenkt werden muss. Darüber hinaus wurden die strengeren Vorschriften auf erweitert alle Schiffe in ausgewiesenen Emissionskontrollgebieten (ECA), entweder durch die Kontrolle von Schiffstreibstoffölen mit weniger als dem Grenzwert von 0,1 % S oder durch die Einführung freiwilliger Richtlinien zur Geschwindigkeitsreduzierung.

Ein genaues quantitatives Verständnis der quellenspezifischen Beiträge zu den beobachteten Verschmutzungsgraden ist von entscheidender Bedeutung, um die Wirksamkeit der Umsetzung von Vorschriften für gezielte Quellen zu verfolgen und effiziente Kontrollstrategien für die Verschmutzung zu entwerfen. Im Hinblick auf die mit PM2,5 aus dem maritimen Sektor verbundene Toxizitätsproblematik wurden in neueren Studien verschiedene Quellenzuteilungsinstrumente (d. h. entweder Rezeptormodelle oder numerische Modelle mit Technologieinstrumenten zur Partikelquellenzuteilung) eingesetzt, um schifffahrtsbedingte Quellen zu identifizieren und zu quantifizieren PM2,5 in städtischen Küstengebieten27,28,29,30. Die meisten Studien zur Rezeptormodellierung in Hafenregionen konzentrierten sich jedoch auf chemisch aufgelöste PM2,5-Daten. Derzeit gibt es in Hafenregionen nur begrenzt eine detaillierte Quellenverteilungsanalyse von PM-Vorläufern in der Gasphase mit hoher zeitlicher Auflösung, in der ein detailliertes Verständnis der sekundären anorganischen/organischen Komponenten in PM2,5, die auf Schiffsemissionen zurückzuführen sind, erreicht werden kann.

In dieser Arbeit analysieren wir die Auswirkungen von Schiffsemissionsvorschriften auf die Luftqualität mit besonderem Schwerpunkt auf der chemischen Zusammensetzung von PM2,5 in Busan, den zehn größten Containerhafenstädten der Welt (http://www.marinetraffic.com)31. 32, wobei der Schifffahrtssektor im Jahr 2019 45 % der primären PM2,5-Emissionen ausmacht33. Anwendung von PMF auf drei umfangreiche Datensätze (PM2,5-Stadthintergrunddatensatz von 2019–2021, PM2,5-Hafendatensatz von 2019–2021 und Selected Ion Der Portdatensatz der Flow Tube Mass Spectrometry (SIFT-MS) von 2020–2021 ermöglicht die quantitative Identifizierung der Auswirkungen der Einführung von Grenzwerten für Schiffsemissionen auf die Aerosolzusammensetzung. Darüber hinaus identifiziert die Szenarioanalyse mithilfe von SMOKE-WRF/FNL-CMAQ-Simulationen die Änderungen in der räumlichen Verteilung der wichtigsten chemischen Komponenten in PM2,5, die sich aus Vorschriften zu Schiffsemissionen ergeben. Die Ergebnisse dieser Studie zeigen, dass die gesundheitliche Belastung durch Luftverschmutzung in Küstenstädten durch das Management von Schiffsemissionen erheblich reduziert werden kann.

Die schrittweise Einführung strengerer Standards für den S-Gehalt von Schiffskraftstoffen ist in der ergänzenden Abbildung 1 beschrieben. Wie in Abb. 1a und der ergänzenden Abbildung 2 dargestellt, sind die monatlichen mittleren SO2-Konzentrationen an zwei angrenzenden Standorten zur Überwachung der Luftqualität (AQM) zu sehen im Hafen (im Folgenden als Hafenstandort bezeichnet) in Busan war mehrere Monate lang stark zurückgegangen, bevor im Januar 2020 die globalen Vorschriften zum S-Gehalt in Schiffsheizöl in Kraft traten (von 3,5 auf 0,5 %). Ein vergleichbarer rückläufiger Trend der monatlichen SO2-Werte wurde auch an städtischen Hintergrundstandorten beobachtet, wo stündliche Messungen an 28 AQM-Standorten im Landesinneren von Busan verwendet wurden, allerdings in geringerem Umfang als an Hafenstandorten (SO2-Reduktionsraten für 6 Monate vor der Umsetzung der Low-S-Kraftstoffpolitik). 71,4 % bzw. 20,0 % für Hafenstandorte bzw. städtische Hintergrundstandorte).

a Balkendiagramme zeigen PM2,5-Emissionsschätzungen aus dem Schifffahrtssektor in Busan, abgeleitet durch Berechnung des Kraftstoffverbrauchs auf der Grundlage von AIS-Informationen; und Liniendiagramme zeigen monatliche mittlere SO2-Beobachtungen an 2 Hafen-AQM-Standorten und 28 städtischen Hintergrund-AQM-Standorten. b Balkendiagramme zeigen die Anzahl der Schiffe an, die den Hafen anlaufen; und das Liniendiagramm zeigt die gesamten Frachttonnagen. c Jährliche Schwankungen der rekonstruierten PM2,5-Massenkonzentrationen, abgeleitet aus dem PM2,5-Artenbildungsnetzwerk, und ihre relativen Beiträge zum PM2,5-Gehalt in Sin-Hang und Yeon-San.

Abbildung 1b zeigt die Anzahl der Schiffe, die von 2019 bis 2021 alle Häfen in Busan anliefen, und die Gesamttonnage der Fracht (Import + Export). Die Tourismusbranche scheint seit dem Ausbruch von COVID-19 stark von einem Rückgang der Zahl der angelaufenen Passagierschiffe um 74,4 % betroffen zu sein (845 im Jahr 2021 gegenüber 3296 im Jahr 2019); Dies war jedoch in der kommerziellen Schifffahrt nicht der Fall. Die Zahl der Frachtschiffanläufe ging nur um 3,1 % zurück (44.828 im Jahr 2019 auf 43.452 im Jahr 2021), und der Schiffshandel ging gemessen an der Frachttonnage um 5,6 % zurück (von 469 Millionen Tonnen im Jahr 2019 auf 443 Millionen Tonnen im Jahr 2020). Aufgrund der Tatsache, dass die COVID-19-Pandemie nur minimale Auswirkungen auf das Volumen des internationalen Handels in Korea31 hat und dass Frachtschiffe überwiegend zu den SO2-Emissionen im Schifffahrtssektor von Busan beitragen33, werden die Änderungen der SO2-Emissionen des Schifffahrtssektors in Busan voraussichtlich minimal sein während der Studienzeit. Tatsächlich sind die SO2-Konzentrationen an Hafenstandorten im Jahr 2021 jedoch im Vergleich zu 2019 deutlich zurückgegangen. Daher kann gefolgert werden, dass die Veränderung des Schiffsverkehrs kein wesentlicher Faktor für den Rückgang der SO2-Emissionen über Busan von 2019 bis 2021 war.

Der starke Rückgang der SO2-Konzentrationen in der Umgebungsluft in Busan nach August 2019 scheint das Ergebnis entweder der vorherrschenden Windrichtung während des Monsunklimas zu sein, in dem Westwinde in der kalten Jahreszeit zu einer verringerten Advektion von Luftschadstoffen aus dem Ozean in das Landesinnere führen; oder durch die Umstellung auf sauberere Kraftstoffe oder die Vorinstallation von Gaswäschern auf internationalen Frachtschiffen vor dem Regulierungsdatum. Die strengeren Anforderungen an den S-Gehalt in Schiffskraftstoffen ab September 2020 (von 0,5 auf 0,1 %) sowohl für internationale als auch inländische Schiffe an Liegeplätzen in Busan-Häfen scheinen eine vernünftige Erklärung für den gleichzeitigen Rückgang der SO2-Konzentrationen an zwei Hafenstandorten im selben Zeitraum zu sein Zeitraum. Ab Januar 2021 gelten zusätzliche S-Vorschriften für das Manövrieren inländischer Schiffe (3,5–0,5 %), die im Jahr 2021 möglicherweise weiter zur Reduzierung des atmosphärischen SO2-Gehalts beitragen. Allerdings könnte die Tatsache, dass internationale Frachtschiffe der dominierende Schiffstyp in den Häfen von Busan sind, der Grund dafür sein für relativ weniger signifikante Reduzierungen sowohl der PM2,5-Emissionsschätzungen als auch der beobachteten SO2-Werte im Jahr 2021 im Vergleich zu den Werten im Jahr 2020.

Kurz gesagt, in den drei Jahren von 2019 bis 2021 betrugen die jährlichen mittleren SO2-Konzentrationen im Sommer (JJA), die einem relativ großen Einfluss der Schiffsemissionen unterliegen, 12,3 ppb, 5,7 ppb und 3,3 ppb an Hafenstandorten und 5,0 ppb ppb, 3,7 ppb und 3,0 ppb an städtischen Hintergrundstandorten in Busan. Diese beträchtliche Reduzierung der PM-Vorläufer (dh SO2) könnte mit den jüngsten internationalen Vorschriften zum S-Gehalt in Schiffskraftstoffen zusammenhängen. Daher sind Veränderungen in der chemischen Zusammensetzung der Aerosole in Busan in der Zeit nach der S-Reduktion zu erwarten.

In Abb. 1c ist zu sehen, dass die Konzentrationen der meisten wichtigen chemischen Komponenten von PM2,5, geschätzt mithilfe der Massenrekonstruktionsmethode34, von 2019 bis 2021 zurückgegangen sind. Die Verringerung von Ammoniumsulfaten (z. B. (NH4)2SO4, ( NH4)3H(SO4)2, NH4HSO4) war sowohl am Hafenstandort (Sin-Hang) als auch am städtischen Hintergrundstandort (Yeon-San) am deutlichsten zu erkennen. Detaillierte Schwankungen einzelner Arten über einen Zeitraum von drei Jahren werden zusätzlich in der ergänzenden Abbildung 2 beschrieben. Bei der Betrachtung des relativen Beitrags (%) der Hauptkomponenten zur PM2,5-Masse wurden von Jahr zu Jahr deutliche Veränderungen in der chemischen Zusammensetzung von Aerosolen beobachtet Busan, insbesondere im städtischen Hintergrund. Die Beiträge von Ammoniumsulfaten zu PM2,5 gingen in Yeon-San deutlich von 25,7 % im Jahr 2019 auf 16,1 % im Jahr 2021 zurück, während sie in Sin-Hang 22,4 % im Jahr 2019 und 19,5 % im Jahr 2021 betragen. Dies kann durch die erheblich reduzierten PM-Vorläuferemissionen (z. B. SO2) durch Vorschriften für Treibstofföle für Schiffe erklärt werden, was zu einer Verringerung sekundärer Sulfataerosole führt, die beim Transport von nahegelegenen Häfen in städtische Gebiete im Landesinneren entstehen. Unterdessen wurde ein leicht erhöhter Beitrag von Ammoniumsulfat zu PM2,5 im Jahr 2020 mit fünftägigen akuten Luftverschmutzungsereignissen im August in Verbindung gebracht, die durch den weiträumigen Transport von Luftmassen mit Vulkanasche verursacht wurden, die in der Region Kobe in Japan ausgebrochen waren . Es wurde berichtet, dass erhöhte vulkanische SO2-Emissionen während der Reise zur Bildung erheblicher Mengen an Sulfataerosolen führen könnten35,36.

Wir können daraus schließen, dass der plötzliche Rückgang der Sulfataerosole in Busan seit 2020 mit dem Rückgang der PM-Vorläuferemissionen durch die Vorschriften für den Versand von Heizölen ab Januar 2020 zusammenhängt. Allerdings ist eine erweiterte Quellenverteilungsanalyse erforderlich, um die quellenspezifischen Beiträge zu trennen PM2,5-Bestandteile, die eine detaillierte quantitative Bewertung der Auswirkungen der Umsetzung der Meeresverschmutzungskontrollpolitik auf die Luftqualität ermöglicht. In den folgenden Abschnitten wurde die PMF-Technik angewendet, um die Auswirkungen von Schiffsemissionsvorschriften auf die chemische Zusammensetzung von Aerosolen zu identifizieren und zu quantifizieren.

Die Ergebnisse der Aufteilung der PMF-Quellen in Sin-Hang und Yeon-San sowie der quellenspezifische Beitrag zu den jährlichen PM2,5-Werten sind in der ergänzenden Abbildung 3 bzw. 2 dargestellt. Im Jahr 2019 waren schifffahrtsbezogene Quellen maßgeblich für die PM2,5-Masse verantwortlich, nicht nur in Sin-Hang (8,1 μg m−3, 36,0 %), sondern auch im Binnenland Yeon-San (4,8 μg m−3, 23,2 %) ( siehe Abb. 2a). Darüber hinaus war dieser Beitrag im Sommer aufgrund des Monsunklimas erheblich erhöht (Sin-Hang: 10,1 μg m-3, 52,3 %; Yeon-San: 7,6 μg m-3, 43,0 %) (siehe Abb. 2b). Diese Ergebnisse sind durchaus vergleichbar mit den zuletzt veröffentlichten nationalen Emissionsschätzungen, in denen der Schifffahrtssektor für 45 % der jährlichen PM2,5-Emissionen in Busan verantwortlich ist (2523 Tonnen im Jahr 2019)33. Mittlerweile ist der Beitrag der Schifffahrtsquellen zu PM2,5 ab 2020 deutlich zurückgegangen. Die jährliche PM2,5-Masse im Zusammenhang mit Schifffahrtsquellen wurde um 88,9 % (von 8,1 μg m-3 im Jahr 2019 auf 0,9 μg m-3 im Jahr 2021) und 81,3 % (von 4,8 μg m-3 im Jahr 2019 auf 0,9 μg m-3) reduziert im Jahr 2021) in Sin-Hang bzw. Yeon-San. Es ist wahrscheinlich, dass diese starken Reduzierungen der schifffahrtsbedingten PM2,5-Masse in der Umgebungsluft mit schrittweisen Vorschriften zu Schiffsemissionen ab Januar 2020 verbunden sind, obwohl Informationen zu nationalen Emissionsschätzungen für den Zeitraum nach der S-Reduktion, d. h. ab 2020, vorliegen sind nicht verfügbar. Manchmal liefern die alten Emissionsfaktoren möglicherweise keine angemessene Erklärung für neuere atmosphärische Umgebungen. Allerdings könnten die in dieser Studie beschriebenen Ergebnisse der PMF-Quellenaufteilung aktuelle Informationen über Quellen liefern, die weitere Kontrollstrategien erfordern, um eine Reduzierung von PM2,5 zu erreichen und auch um die Auswirkungen neuer Richtlinien auf die Luftqualität zu verfolgen. Eine zeitnahe und quantitative Bewertung der Auswirkungen von Luftqualitätsmaßnahmen auf der Grundlage dieser Beobachtungen könnte für politische Entscheidungsträger bei der Festlegung von Prioritäten äußerst nützlich sein.

a Jährliche mittlere Konzentrationen. b Mittlere Konzentration im Sommer.

In Abb. 3 wurden die Konzentrationen, die als Funktion der PMF-Analyse zwischen 2019 und 2021 aufgeschlüsselt wurden, mit besonderem Schwerpunkt auf Spurenelementen in Schiffsabgasen (d. h. V, Ni und Nicht-Meersalzsulfat (nss-SO42−)) bewertet [nss-SO42−] wird als [SO42−] − 0,25 × [Na+])1,37 geschätzt. In Sin-Hang lagen die mit der Schifffahrt verbundenen Konzentrationen zwischen (0,0–138,4) × 10–3 μg m–3, (0,0–71,5) × 10–3 μg m–3 und (0,0–4,7) μg m– 3 für V, Ni bzw. nss-SO42−. Und sie lagen im Bereich (0,0–26,0) × 10−3 μg m−3 für V, (0,0–16,4) × 10−3 μg m−3 für Ni und (0,0–10,9) μg m−3 für nss-SO42− at Yeon-San. Wie erwartet wurden in der Nähe von Häfen (Abb. 3a) relativ höhere Metallgehalte (d. h. V und Ni) in PM2,5 beobachtet, verglichen mit den Werten im Landesinneren (Abb. 3b). Andererseits wurden interessanterweise viel höhere Konzentrationen von nss-SO42− in der Luft im Landesinneren beobachtet (Abb. 3d) als im Hafen (Abb. 3c). Dies scheint mit der sekundären Bildung von Sulfataerosolen zusammenzuhängen, bei denen frisch emittierter PM-Vorläufer in der Gasphase (z. B. SO2) während des Transports von der Hafenregion in Binnengebiete zu partikulärem SO42− oxidiert wird.

a Korrelation zwischen V und Ni bei Sin-Hang und b bei Yeon-San. c Korrelation zwischen nss-SO42− und V bei Sin-Hang und d bei Yeon-San.

Im Hinblick auf die jährlichen Trends für Spurenelemente in der Schifffahrt wurden offenbar verringerte Werte für alle drei Arten nach der S-Reduktion (2020–2021) sowohl am Hafenstandort als auch am städtischen Hintergrundstandort in Busan beobachtet. Zhang et al.38 berichteten, dass V in Abhängigkeit vom S-Gehalt in Schiffstreibstoffölen linear reduziert wird, während ein linearer Zusammenhang für Ni39 voraussichtlich unklar ist, da Ni in der Stadtluft durch verschiedene Quellen, wie z. B. Krusten- und Industrieemissionen, bestimmt wird. Xiao et al.9 kamen zu dem Schluss, dass V kein geeigneter Indikator für Schiffsemissionen für den Zeitraum der Umstellung auf Kraftstoffe mit niedrigerem S-Wert ist. In unserer Studie konnte jedoch eine optimierte Lösung für die PMF-Analyse erhalten werden, wenn sie auf einen PM2,5-Speziationsdatensatz angewendet wurde, der beide Zeiträume abdeckt (vor der Regulierung von 2019 und nach der Regulierung von 2020–2021). Unsere PMF-aufgelösten Ergebnisse zeigten, dass die Umstellung auf einen saubereren Kraftstoff im Schifffahrtssektor wahrscheinlich erheblich zu einer Verbesserung der Luftqualität in Küstenstädten beiträgt, insbesondere im Hinblick auf anorganische Aerosole und metallische Bestandteile wie V und Ni in PM2,5. Betrachtet man die saisonalen Schwankungen dieser Verbindungen, wurden in der warmen Jahreszeit deutlich erhöhte Werte beobachtet. Es wurde über eine vergleichbare Saisonalität beim Transport von Spurenmetallen in Küstenstädten berichtet39. Laut CMAQ-Modellierungssimulationen von Zhao et al. wurde der stärkste Anstieg von V und Ni in der Oberflächenluft, der auf Schiffsemissionen im Frühjahr zurückzuführen ist, auf der koreanischen Halbinsel geschätzt.

Die Korrelationskoeffizienten zwischen den Konzentrationen von drei Markern, die durch das PMF-Schiffsquellenprofil ermittelt wurden, waren im Vergleich zu den Diagrammen für Rohmessungen relativ hoch (r2 > 0,9) (siehe ergänzende Abbildung 4). Bei der Beurteilung der räumlichen Verteilung der Verhältnisse zwischen Schiffs-Tracern wurde bei Sin-Hang (2,2, siehe Abb. 3a) im Vergleich zu Yeon-San ein leicht erhöhtes Verhältnis von V zu Ni (V/Ni) in PM2,5 beobachtet ( 1.8, siehe Abb. 3b). Die in dieser Studie ermittelten V/Ni-Verhältnisse waren mit denen anderer Studien vergleichbar. Manousaks et al. berichteten, dass das V/Ni-Verhältnis in PM2,5, abgeleitet aus der PMF-Versandquelle, 3,040 beträgt. Es wurde gezeigt, dass die V/Ni-Verhältnisse für Schiffsabgase bzw. Krustenquellen 2,3–3,5 bzw. 2,06 betrugen1,41. Das in Schiffsheizöl gemessene V/Ni-Verhältnis betrug etwa 2,542. Interessanterweise waren die Verhältnisse von nss-SO42− zu V (nss-SO42−/V) in PM2,5 offenbar zwischen den beiden Standorten unterscheidbar, mit mittleren Verhältnissen von 35 bzw. 362 bei Sin-Hang und Yeon-San ( siehe Abb. 3c, d). Die Tatsache, dass Ammoniumsulfate die wichtigsten sekundären anorganischen Bestandteile von PM2,5 sind und während des Transports entstehen, kann zu den erhöhten SO42−-Werten in Binnengebieten führen. Daher kann gefolgert werden, dass etwa 90 % des nss-SO42− in PM2,5 auf die Sekundärbildung in Yeon-San, etwa 6 km nördlich der Hafenregionen, zurückzuführen sind, während dies nur 10 % des nss-SO42− betrifft mit frisch emittierten Emissionen verbunden, unter folgenden Annahmen: Die chemische Reaktion von V, das in PM2,5 enthalten ist, ist während des Transports von hafennahen Regionen zu Standorten im Landesinneren gering; und die Verwendung eines PMF-aufgelösten Verhältnisses zwischen zwei Komponenten (z. B. nss-SO42−/V) kann den Verdünnungseffekt der Schiffsfahnen normalisieren. Es wurde gezeigt, dass das aus Schiffsabgasen gemessene nss-SO42−/V-Verhältnis zwischen 11 und 2741 lag und das höhere Verhältnis von 200–400 aus innerstädtischen Aerosolen im Sommer ermittelt wurde, die mit der Schifffahrt als Quelle in Verbindung gebracht wurden1. Der erhebliche Beitrag der Schiffsemissionen zur sekundären PM2,5-Bildung wurde in anderen Studien dargelegt. Im Hafen von Yangshan in China wurde der Beitrag der Schifffahrtsquellen zum jährlichen PM2,5 mithilfe einer PMF-basierten Methode auf 1,02 μg m−3 geschätzt, und dieser Wert war um eine Größenordnung höher als der geschätzte primäre PM2,5 V-basierte Methode (0,10 μg m−3)16,43. Diese Ergebnisse haben erhebliche Auswirkungen darauf, wie sinnvoll es ist, die Schiffsemissionen in Küstenstädten zu kontrollieren, um die PM2,5-Werte zu senken, was letztendlich Vorteile für die menschliche Gesundheit bringen kann.

In Bezug auf PM2,5-Kohlenstofffraktionen (dh OC und EC), die aus PMF-Schiffsemissionsfaktoren abgeleitet sind, wurden im Zeitraum nach den S-Reduktionen erheblich verringerte Konzentrationen beobachtet (siehe ergänzende Abbildung 5). Die Emissionen nicht nur von S, sondern auch anderer Schadstoffe scheinen durch die Verbrennung saubererer Kraftstoffe gleichzeitig reduziert zu werden. Darüber hinaus könnte die Reduzierung des Schmierölverbrauchs, der zur Neutralisierung der sauren Produkte und damit zur Verhinderung von Motorkorrosion erforderlich ist, zur Minderung der Emissionen kohlenstoffhaltiger Fraktionen beitragen44,45. Interessanterweise war diese scheinbare jährliche Reduzierung der kohlenstoffhaltigen Fraktionen bei den PMF-Verkehrsemissionen nicht zu beobachten.

Ein starker Einfluss der Schiffsemissionen, erkennbar an erheblichen SO2-Konzentrationen, die bei der Verbrennung von HFO in Schiffen stark emittiert werden, wurde an Standort A gezeigt, als der südwestliche Wind (140–250°) die vorherrschende Windrichtung war (siehe ergänzende Abbildung). 6). Die mittleren Konzentrationen von Spurengasen an Standort A, berechnet anhand von einstündigen SIFT-MS-Messungen bei südwestlichen Winden, waren relativ um ein bis zwei Größenordnungen höher (siehe Ergänzungstabelle 2) als die in anderen Studien beobachteten Konzentrationen46. In dieser Studie wurde ein Nettotransportprofil von Spurengasen ermittelt, indem der Konzentrationsunterschied zwischen dem windabgewandten Standort (Standort A) und dem windaufwärts gelegenen Standort (Standort B) verwendet wurde, wenn am Standort A südwestliche Winde beobachtet wurden. Wie in der ergänzenden Abbildung angegeben. Wie aus 6 hervorgeht, zeichnet sich die aus dieser räumlichen Analyse abgeleitete lokale Schiffsquellensignatur durch höhere Alkane, aromatische Verbindungen einschließlich Benzol und Toluol, halogenierte Spezies, anorganische Spezies mit S und sauerstoffhaltige flüchtige organische Verbindungen (OVOC) wie Aldehyde und Ketone aus. Diese Ergebnisse können unterstützende Erklärungen für die Identifizierung der Signaturen der Versandquelle in der folgenden PMF-Analyse liefern.

Als dieser SIFT-MS-Datensatz, bestehend aus 70 Spurengasen plus Kohlenmonoxid (CO), PMF ausgesetzt wurde, zeigte ein Fünf-Faktoren-Modell die am besten geeignete Lösung für PMF (siehe ergänzende Abbildung 7). Die Signatur in Faktor 1 war durch höhere Alkane (Nonan, Decan, Undecan und Dodecan) gekennzeichnet, die Faktorladungen an Spezies im Bereich von 49,5 bis 66,4 % aufwiesen. Dieser Faktor wurde auch bei einigen aromatischen Verbindungen (43,3 % bzw. 52,0 % für Styrol und Naphthalin) und den meisten halogenierten Spezies (von 24,4 % für Ethylchlorid bis 70,2 % für Bromoform) festgestellt. Darüber hinaus wurden hohe Faktorbelastungen mit S-haltigen Verbindungen wie Schwefelkohlenstoff (58,3 %) und Schwefelsäure (51,7 %) beobachtet, die möglicherweise mit der Verbrennung von HFO zusammenhängen. Interessanterweise war dieses PMF-Faktorprofil in hohem Maße mit der Emissionssignatur der Schifffahrt vergleichbar, die aus der obigen räumlichen Analyse extrahiert wurde (siehe ergänzende Abbildung 6). Es wurde berichtet, dass die höheren Alkane (C > 9) und Aromaten stärker mit Schiffsabgasen in Zusammenhang stehen als mit Fahrzeugabgasen9. Die halogenierten Kohlenwasserstoffe wie Fluorchlorkohlenwasserstoffe (FCKW), Tetrachlorethylen (TCE) und Hexachlorbutadien (HCBD) wurden als Indikatoren für gealterte Luftmassen angesehen47,48,49,50, das Ergebnis der räumlichen Analyse in dieser Studie zeigte jedoch, dass dies bei diesen Spurengasen der Fall sein könnte verstärkt durch lokale Quellen in Hafenregionen. Wie in Abb. 4a gezeigt, zeigte dieser Faktor eine starke Saisonalität und leistete im Sommer einen verstärkten Beitrag, wenn er von ozeanischen Luftmassen beeinflusst wurde. Darüber hinaus gab es ein ausgeprägtes Tagesmuster mit höheren Werten während des Tages. Das vom PMF abgeleitete Polardiagramm zeigte, dass die größte Konzentration an Spurengasen an Standort A durch Südwind mit relativ geringer Windgeschwindigkeit bestimmt wurde. Daher wurde Faktor 1 den Emissionsquellen der Schifffahrt zugeordnet.

a, b Versandbezogene Quellen. c Regionale Quellen, einschließlich Lösungsmittelverbrauch und Fahrzeugemissionen. d Lokale Emissionen in der Nähe des Untersuchungsortes. e Verkehrsemissionen.

Faktor 2 wurde mit relativ hoher Beladung mit CO, niederen Alkanen, Alkenen (wie 1,3-Butadien) und Acetylen identifiziert. Quellenzuordnungsstudien von Yuan et al.47 haben einen gealterten Primärfaktor identifiziert, der relativ unreaktive Verbindungen (z. B. CO und Acetylen) und Propan verwendet. Die erhöhten Emissionen von CO und Kohlenwasserstoffen während Manöverbedingungen bei geringer Motorlast wurden jedoch durch Echtzeitmessungen an Bord beobachtet und durch unvollständige Verbrennung während transienter Arbeitsbedingungen erklärt51. 1,3-Butadien ist bekanntermaßen ein wichtiges Pyrolyseprodukt von Kraftstoffen50,52,53. Wie in Abb. 4b zu sehen ist, weist Faktor 2 ein geringes Tagesmuster auf. Interessanterweise wurde ab August 2020 ein plötzlicher Rückgang des Beitrags dieses Faktors beobachtet, der auch bei Umgebungs-SO2 am Hafenstandort zu beobachten war (Abb. 1a). Dieser plötzliche Rückgang des Faktorbeitrags ist wahrscheinlich das Ergebnis der Umstellung auf einen saubereren Kraftstoff. In Südkorea mussten alle Schiffe am Liegeplatz in der Emission Control Area (ECA) ab August 2020 den Kraftstoff mit niedrigerem S-Gehalt (<0,1 %) verwenden. Wie im Polardiagramm gezeigt, waren die Konzentrationen für Spurengase tendenziell am höchsten für Südwinde bei geringer Windgeschwindigkeit, und diese Konzentrationen scheinen mit den Schiffsemissionen am Liegeplatz in Zusammenhang zu stehen. Es ist wahrscheinlich, dass die Einführung von S-Beschränkungen für Heizöle für Schiffe am Liegeplatz ab September 2020 zur Extraktion eines weiteren Faktortyps im Zusammenhang mit Schiffsemissionen in der PMF-Quellenverteilungsanalyse führt. Bei der Untersuchung von Drei- bis Zehn-Faktor-Lösungen hat PMF immer zwei Arten von versandbezogenen Quellentypen unterschieden. Der kombinierte Faktorbeitrag zweier PMF-Quellen (F1 und F2) wurde in der räumlichen Analyse mit dem für das Nettoschifffahrtsquellenprofil vergleichbar. Basierend auf der Literatur und aus beschriebenen Gründen wurde dieser Faktor den Schiffsemissionen zugeordnet.

Faktor 3 wurde durch eine hohe Faktorbeladung mit zyklischen Alkanen (Cyclopentan, Cyclohexan), Isohexan (2-Methylpentan) und organischen aromatischen Verbindungen (Benzol, Toluol, Xylole + Ethylbenzol und C3-Alkylbenzol) erklärt. Es wurde allgemein berichtet, dass BTEX durch Verflüchtigungsprozesse (petrogen) erzeugt werden und als Quellenmarker für die Verwendung von Lösungsmitteln entweder im Industriesektor oder in Wohngebieten in der städtischen Luft verwendet werden50,54,55,56. Einige Studien haben behauptet, dass erhöhte BTEX-Werte in der Stadtluft mit den Abgasemissionen von Fahrzeugen (pyrogen) zusammenhängen57,58,59. Allerdings könnte die Tatsache, dass es eine geringe Faktorbelastung durch CO gab, das größtenteils durch unvollständige Verbrennungsprozesse erzeugt wurde, darauf hindeuten, dass dieser Faktor mit Nichtverbrennungsquellen zusammenhängt. Aufgrund der unterschiedlichen chemischen Reaktivität einzelner VOC kann das Verhältnis von Toluol zu Benzol (T/B) das photochemische Alter der Luftmasse erklären47,60. Angesichts des durch das PMF-Quellenprofil berechneten T/B-Verhältnisses (3,9\(\,{\boldsymbol{\pm }}\) 1,6 (n = 775) könnte dieser Faktor durch mobile Quellen beeinflusst worden sein55,61,62. Es gab kein ausgeprägtes saisonales/tageszeitliches Muster für Spurengase, wie in Abb. 4c dargestellt. Die höchste Konzentration gasförmiger Arten in diesem Faktor wurde durch Westwinde mit höherer Windgeschwindigkeit bestimmt, was bedeutet, dass dieser Faktor eher mit regionalen als mit lokalen Quellen zusammenhängt. Daher wurde dieser Faktor gemischten regionalen Quellen einschließlich Lösungsmittelverbrauch und mobilen Quellen zugeordnet.

Faktor 4 wurde mit 55,9 % Ethylchlorid identifiziert, gefolgt von OVOC (40,2 %, 38,1 % bzw. 30,0 % für Methanol, Ethanol und Butanon), 1,3-Butadien (32,1 %), Ethan (29,2 %) und Toluol ( 28,6 %). Darüber hinaus wurde bei diesem Faktor ein bedeutender Beitrag von CO (20,1 %), einem Indikator für die Verbrennungsquelle, beobachtet. Ethylchlorid wird im Allgemeinen als Benzinzusatz verwendet, und 1,3-Butadien in der Stadtluft entsteht bekanntermaßen hauptsächlich durch unvollständige Verbrennung in Verbrennungsmotoren52,53. Wie in Abb. 4d zu sehen ist, gibt es ein offensichtliches Tagesmuster mit großen Amplituden am Morgen, das sich geringfügig von typischen Verkehrsemissionsmustern mit bimodalen Verteilungen unterscheidet. Es scheint, dass die mit diesem Faktor verbundenen Spurengaskonzentrationen durch die lokale Quelle bestimmt werden, da die höchste Konzentration bei geringeren Windgeschwindigkeiten im Polargebiet beobachtet wurde. In der Praxis ist dieses Untersuchungsgebiet von mehreren Häfen umgeben und die Feldkampagnen wurden in einem der Häfen durchgeführt, die für Regierungsschiffe genutzt werden. In der Regel werden morgens Schwerlastfahrzeuge an oder in der Nähe unseres Studienstandortes geparkt, um die Schiffe zu betanken. Dieser Faktor scheint daher durch lokale Emissionen im Zusammenhang mit der Schiffsbetankung erklärt zu werden.

Faktor 5 wurde mit Alkanen mit geringem Gewicht (55,5 % Propan und 31,1 % Ethan), Alkenen (74,1 % Propen und 44,4 % 1-Penten), einem Alkin (45,8 % Acetylen) und halogenierten Kohlenwasserstoffen (Hexachlorbutadien) identifiziert 60,5 % und Tetrachlorethylen 40,7 %) und OVOC (Acetaldehyd 72,9 % und Formaldehyd 56,2 %, mit Ethanol 41,7 %). Auch bei diesem Faktor zeigten sich hohe Faktorbeladungen an Methylmercaptan (72,3 %), Acetonitril (48,9 %) und CO (33,9 %). Eine britische Emissionsinventur für flüchtige organische Emissionsverbindungen (außer Methan) ergab, dass leichte Alkane und Alkene maßgeblich von Verbrennungsquellen bestimmt werden53. Viele Quellenzuordnungsstudien haben gezeigt, dass leichte Alkane wie Butan, Iso/n-Pentan und Hexan überwiegend das Ergebnis von Verkehrsabgasen und Benzinverdunstung in der Stadtluft sind50,54,57,63,64,65. Es wurde allgemein berichtet, dass die Bedeutung von Ethan und Acetylen in der Stadtluft auf Verkehrsabgasemissionen durch einen unvollständigen Verbrennungsprozess zurückzuführen ist46,55. Es hat sich auch gezeigt, dass die Ethanolemissionen von Fahrzeugen auf den Straßen, die als die am häufigsten vorkommende VOC-Spezies in der Londoner Luft gelten, erheblich zur erhöhten Produktion sekundärer Spezies wie Acetaldehyd beitragen könnten66. Die hohe Häufigkeit weniger reaktiver Spezies wie Ethan, Propan und einige OVOC wurde durch regionale Hintergrundbeiträge erklärt, die aus entfernten Quellen transportiert wurden, obwohl über die Schwierigkeit berichtet wurde, OVOC-Ursprünge zwischen biogenen und anthropogenen zu trennen64. Wie in Abb. 4e dargestellt, zeigten die mit diesem Faktor verbundenen Spurengaskonzentrationen ein Tagesmuster mit einem morgendlichen Höhepunkt, der möglicherweise durch anthropogene Emissionen wie Pendlerfahrzeuge beeinflusst wird. Das Polardiagramm zeigte, dass die Konzentrationen tendenziell bei Nordwestwinden mit relativ hoher Windgeschwindigkeit am höchsten waren. In der Praxis gibt es im Umkreis von 1 km westlich des Untersuchungsgebiets stark befahrene Hauptstraßen, auf denen nicht nur leichte Nutzfahrzeuge, sondern auch Container-Lkw verkehren. Es zeigte sich eine ausgeprägte Saisonalität mit einer Winterverstärkung während der Periode mit kontinentalen Luftmassen. Diese Ergebnisse und Beobachtungen führten dazu, dass wir den Verkehrsemissionen, einschließlich der primären und sekundären Beiträge, den Faktor 5 zuordneten.

Wie in Abb. 5a dargestellt, wurde der höchste Massenbeitrag zur Summe der 70 Spurengase am Standort A durch Schiffsemissionen (40,9 %) beobachtet, gefolgt von Verkehrsemissionen (40,1 %) und regionalen Emissionen einschließlich Lösungsmittelverbrauch und Fahrzeugemissionen (14,3). %), wenn Konzentrationen für einzelne Spurengase als Funktion der PMF-Analyse verwendet werden. Interessanterweise wurden leicht unterschiedliche quellenspezifische Beiträge zum gesamten SOA-Bildungspotenzial im Vergleich zu den Gesamtkonzentrationen beobachtet (siehe Abb. 5b). Den höchsten SOA-Beitrag hatten die Schiffsemissionen (37,7 %), gefolgt von regionalen Emissionen (32,5 %) und Verkehrsemissionen (17,9 %).

a Quellenspezifische Konzentrationen, getrennt nach chemischen Funktionsgruppen von 70 gasförmigen Spezies, gemessen durch SIFT-MS. b Das Potenzial der Bildung sekundärer organischer Aerosole in Abhängigkeit von den PMF-Quellentypen.

Es wurde allgemein berichtet, dass das SOA-Bildungspotenzial stark saisonabhängig ist, wobei sich aufgrund der Verschmutzungsdynamik in der kalten Jahreszeit im Winter an städtischen Standorten erhebliche Werte entwickeln46. Unsere Ergebnisse stimmen damit überein. Die Ergebnisse der Quellenaufteilung in dieser Studie könnten jedoch weitere Einblicke in den quellenabhängigen saisonalen Beitrag zur SOA-Bildung liefern. Im Hinblick auf die Schifffahrtsquellen wurden in der wärmeren Jahreszeit deutlich entwickelte Potenziale ermittelt, die zur SOA-Bildung beitragen, was möglicherweise damit zusammenhängt, dass die vorherrschende Windrichtung einen stärkeren Einfluss auf die Schifffahrtsemissionen hat. Darüber hinaus kam es im Zeitraum der strengeren S-Gehaltsregulierung im Jahr 2021 zu einem deutlichen Rückgang der Beiträge von Schifffahrtsquellen zum SOA-Bildungspotenzial im Vergleich zu den Werten im Jahr 2020. Wie bereits erwähnt, kann die Reduzierung des organischen Aerosols entweder durch gleichzeitige Emissionsreduzierungen erfolgen von S und anderen Schadstoffen durch die Verbrennung von saubererem Kraftstoff oder durch eine Verringerung des Verbrauchs von Schmierölen, die zur Neutralisierung der sauren Produkte erforderlich sind.

In der Praxis könnte das SOA-Bildungspotenzial aus Schiffsemissionen mehr SOA beitragen als erwartet, da bei der Schätzung des SOA-Bildungspotenzials in dieser Studie nur zwölf Spezies aus 70 gemessenen Spurengasen ausgewählt wurden, da in der Literatur nur begrenzte Informationen zu SOA-Ausbeuten für einzelne VOC-Arten vorliegen . Die Bedeutung höherer Alkane (C > 10) erschien im PMF-Versandquellenprofil (siehe ergänzende Abbildung 7) und intermediäre VOCs (IVOC) wurden im SOA-Bildungspotenzial hervorgehoben9,67,68.

Ohne intensive Daten zur Luftqualitätsüberwachung können die Auswirkungen der Emissionskontrollen in der Schifffahrt auf luftgetragene Partikel nicht vollständig verstanden werden. Daher wurden in der aktuellen Studie mehrere Emissionsänderungsszenarien für Busan basierend auf dem SMOKE-WRF/FNL-CMAQ-System mit einer Auflösung von 1 km simuliert (siehe Ergänzungstabelle 3). Ergebnisse der Oberflächenmodellierung zeigen, dass sich der Einfluss der Schifffahrtsemissionen, die vorwiegend entlang der Küste auftreten, auf die Binnenluft ausweitet. Wie in Abb. 6a anhand von Simulationen des Schifffahrtssektors festgestellt, konnte sowohl im westlichen als auch im südlichen Teil von Busan eine deutliche Reduzierung des Oberflächen-PM2,5 erreicht werden, wenn auf Heizöl im unteren Süden umgestellt wurde (von 3,5 auf 0,5 %). Es ist wahrscheinlich, dass die deutliche Reduzierung der PM2,5-Werte im Süden von Busan neben Schifffahrtswegen mit geringeren primären PM2,5-Emissionen infolge der Umstellung auf saubereres Heizöl verbunden ist. Unterdessen scheint die PM2,5-Reduktion weiter landeinwärts, nordwestlich von Busan, durch einen Rückgang des SIA, insbesondere von Ammoniumsulfaten (dh (NH4)2SO4, NH4HSO4), erklärt zu werden. Im westlichen Teil von Busan werden normalerweise relativ erhebliche Mengen an Ammoniak (NH3) in der Umgebungsluft beobachtet, das entweder von Industriekomplexen oder landwirtschaftlichen Flächen emittiert wird. Dies kann im Hinblick auf die Neutralisierung des atmosphärischen SO2, das von Hafenregionen emittiert und in Binnengebiete transportiert wird, von Vorteil sein. Wie in Abb. 6b dargestellt, konnten Verbesserungen der Luftqualität hinsichtlich der PM2,5-Massenkonzentrationen an der Oberfläche erzielt werden, wenn in Fall 2 eine strengere Regulierung des S-Gehalts für Schiffskraftstofföle (von 3,5 auf 0,1 %) simuliert wurde. Im Fall Szenario 3: Zusätzliche Emissionskontrollen, die die Annahme einer 30-prozentigen Reduzierung des Heizölverbrauchs durch die Optimierung der Schiffsgeschwindigkeit in ECAs beinhalten, könnten erheblich zu einer verbesserten Luftqualität in der städtischen Küstenluft beitragen (siehe Abb. 6c); insbesondere im Vergleich zu den Ergebnissen in Fall 2.

Der räumliche Einfluss auf die PM2,5-Masse in der Umgebung über Busan durch Regulierung des S-Gehalts im Schiffsheizöl entweder (a) von 3,5 auf 0,5 % (Unterschied zwischen Fall 1 und Fall 0) oder b von 3,5 % auf 0,1 % (Unterschied zwischen Fall 2). und Fall 0). c Der Einfluss auf die chemische PM2,5-Zusammensetzung während der Emissionskontrollen in der Schifffahrt, einschließlich der Umstellung auf einen saubereren Kraftstoff (S-Gehalt von 3,5 % auf 0,1 %) und der Reduzierung des Ölverbrauchs durch Geschwindigkeitsvorschriften im Emissionskontrollgebiet (Unterschied zwischen Fall 3 und Fall 0). d Quantitativer Einfluss der NOx-Emissionsreduzierung aus dem Schifffahrtssektor auf die PM2,5-Zusammensetzungen in der Simulation von Fall 3 (Unterschied zwischen Fall 3 und Fall 4). e Quantitativer Einfluss der VOC-Emissionsreduzierung aus dem Schifffahrtssektor auf die PM2,5-Zusammensetzung in der Simulation von Fall 3 (Unterschied zwischen Fall 3 und Fall 5).

Bei der räumlichen Auswertung der Veränderungen der PM2,5-Bestandteile im Fall 3-Szenario zeigte sich eine deutliche Reduzierung von SO42− in Küstennähe, während die Minderung von Nitrat (NO3−) im Landesinneren weit verbreitet war. Es scheint, dass die Karte, die sowohl SO42− als auch NO3− zusammen darstellt, eine gute Übereinstimmung mit der räumlichen Verteilung von Ammonium (NH4+) aufweist. Dies kann durch die SIA-Bildungschemie erklärt werden, bei der NH3-Gas ein dominanter Vorläufer für die Neutralisierung saurer Gase wie H2SO4 und HNO3 durch die Bildung von Sekundärpartikeln ist. Da bei der Reaktion mit NH311 die Bildung von Sulfatpartikeln Vorrang vor der Bildung von Nitratpartikeln hat, trägt die Regulierung der NOx-Emissionen von Schiffen zur NO3−-Reduzierung in Binnengebieten bei, während die SOx-Emissionskontrolle bei der Reduzierung von SO42− in der Nähe der Quelle (d. h. im Hafen) wirksam zu sein scheint. . Aufgrund der thermischen Instabilität von NO3− im Sommer69 dürfte der Reduktionseffekt von NO3− in PM2,5 aufgrund der Regulierung der NOx-Emissionen in der Nähe der Quelle relativ weniger empfindlich gewesen sein. Unterdessen waren die Auswirkungen der Schiffsemissionskontrollen auf die Minderung des kohlenstoffhaltigen Anteils in PM2,5 (d. h. EC und OC) im Vergleich zu den anorganischen Aerosolfraktionen relativ lokal verteilt. Der Grad der chemischen Reduktion von EC, der als Indikator für Primärpartikel verwendet wird, die durch unvollständige Kraftstoffverbrennung entstehen, war in der Nähe von Schifffahrtswegen stärker konzentriert als bei OC. Die Unterschätzung der SOA als Funktion der Entfernung von der Quelle zu Orten in Windrichtung wird als eine der Einschränkungen des Chemikalientransportmodells68,70,71,72 angesehen und hat möglicherweise dazu geführt, dass der Minderungseffekt durch die Reduzierung des Kraftstoffverbrauchs auf organische Aerosole im Landesinneren unterschätzt wurde. Eine signifikante Reduzierung des kohlenstoffhaltigen Anteils von PM2,5 entsprechend der Emissionskontrolle in der Schifffahrt wurde bereits früher in den Ergebnissen der PMF-Quellenaufteilung diskutiert.

Die Auswirkungen der NOx-Emissionsreduzierungen auf PM2,5-Bestandteile aufgrund eines geringeren Kraftstoffverbrauchs wurden räumlich bewertet, indem die Reduzierung der NOx-Emissionen aus dem Fall-3-Szenario begrenzt wurde. Der Unterschied in den simulierten PM2,5-Konzentrationen zwischen den Fällen 3 und 4 könnte eine Erklärung für die quantitativen Auswirkungen der Verordnung auf NOx-Emissionen aus der Schifffahrt auf Feinstaub in Küstenregionen liefern. Wie in Abb. 6d dargestellt, bieten NOx-Emissionskontrollen im Schifffahrtssektor Vorteile im Hinblick auf die Reduzierung der PM2,5-Konzentrationen, insbesondere der Nitrat- und Ammoniumkomponenten, in ganz Busan. Bei Sulfat und organischen Aerosolbestandteilen war jedoch das gegenteilige Muster zu beobachten. Die Konzentration von Sulfatpartikeln stieg im Südosten von Busan, während die Konzentration organischer Aerosole in der gesamten Stadt zunahm. Es wurde berichtet, dass NH3 mit H2SO4 reaktiver ist als HNO311, daher scheint die erhöhte NH3-Verfügbarkeit aufgrund des Rückgangs der NOx-Emissionen eine ungeeignete Erklärung für die Zunahme des Sulfataerosols im Westen von Busan zu sein. Andererseits könnte die Tatsache, dass erhöhte Hydroxylradikale (OH⋅), die aus der reduzierten NOx-Titration resultieren, die Oxidationsrate von SO2 im sekundären Sulfatbildungsmechanismus beschleunigen können, eine mögliche Erklärung für die Sulfatpartikelverstärkung in der Nähe von Hafenregionen sein. Eine ähnliche Erklärung lässt sich auf die Zunahme organischer Partikel anwenden. Die erhöhten atmosphärischen Oxidationsmittel unter niedrigeren NOx-Bedingungen könnten eine Rolle bei der Entwicklung der SOA-Bildung durch Oxidation von VOC spielen.

Wie in Abb. 6e zu sehen ist, trug die VOC-Minderung durch einen geringeren Heizölverbrauch in der Schifffahrt zu einer deutlichen Reduzierung organischer Aerosole in der Seeluft bei. Allerdings wurde ein geringer Einfluss auf andere PM2,5-Komponenten festgestellt.

Die Verwendung zweier unterschiedlicher Modellierungsansätze (d. h. eines Rezeptormodells und numerischer Simulationen) in der aktuellen Studie liefert quantitative Einblicke in die Veränderung der chemischen PM2,5-Komponenten in städtischen Küstenregionen, die den Veränderungen der Schiffsemissionen entsprechen.

Es wurde kontrovers diskutiert, ob konventionelle Schiffsquellenmarker, insbesondere V, geeignete Arten für die Quellenverteilungsanalyse im Zeitraum nach der S-Reduktion sind9. Ein Vergleich der PMF-quellenspezifischen Beiträge zwischen PM2,5-Datensätzen in Häfen und Städten in dieser Studie könnte jedoch unser Verständnis der Auswirkungen von Schiffskraftstoffvorschriften auf chemische PM2,5-Zusammensetzungen erweitern. Unser Interesse gilt insbesondere den Ergebnissen der Senkung des S-Gehalts in Schiffskraftstoffölen seit Januar 2020 (von 3,5 auf 0,5–0,1 %), als umfangreiche PM2,5-Speziationsdatensätze für beide Zeiträume (vor und nach der Regulierung) vorlagen auf die Faktorenanalyse angewendet. In der Küstenstadt Busan wurde über einen Zeitraum von drei Jahren ein erheblicher Rückgang der mit Schifffahrtsquellen verbundenen PM2,5-Masse beobachtet. Tatsächlich wurde PM2,5 um 88,9 % (von 8,1 μg m-3 im Jahr 2019 auf 0,9 μg m-3 im Jahr 2021) und 81,3 % (von 4,8 μg m-3 im Jahr 2019 auf 0,9 μg m-3 im Jahr 2021) reduziert ein Hafen bzw. ein städtischer Hintergrundstandort im Landesinneren. Dieser Rückgang von PM2,5 war hauptsächlich mit einer Verringerung der schifffahrtsbedingten SO42−-Werte verbunden. Infolgedessen hat sich der relative Beitrag der wichtigsten PM2,5-Komponenten in Busan im Laufe von drei Jahren erheblich verändert. An einem städtischen Hintergrundstandort waren Sulfataerosole im Jahr 2019 (25,7 %) der größte Verursacher von PM2,5, nicht jedoch im Jahr 2021 (16,1 %). Nach der Regulierung wurde auch ein erheblicher Rückgang der metallischen Bestandteile (dh V und Ni) in PM2,5 beobachtet, der auf Schiffsquellen zurückzuführen ist. Diese Ergebnisse deuten darauf hin, dass die Umstellung auf sauberere Kraftstoffe im Schifffahrtssektor wahrscheinlich Vorteile für die menschliche Gesundheit in städtischen Küstenregionen mit sich bringen wird, wie auch in aktuellen Studien73,74,75 thematisiert wird.

Basierend auf den Ergebnissen der numerischen WRF/FNL-CAMx/PSAT-Modellierung, die in der ergänzenden Abbildung 8 dargestellt sind, wurden im Jahr 2020 nur 6 Tage der CMAQ-Sensitivitätsanalyse unterzogen, da davon ausgegangen wurde, dass die Schifffahrtsquellen den größten Beitrag zur PM2,5-Masse leisteten über Busan. Daher kann es Grenzen geben, die Auswirkungen auf die räumliche/zeitliche Veränderung der PM2,5-Komponenten, die sich aus der Regulierung der Schiffsemissionen ergeben, vollständig zu verstehen. Ein hohes Maß an Unsicherheit bei Schadstoffemissionen wurde allgemein als Einschränkung bei der Interpretation der Ergebnisse des numerischen Modells angesehen. Die Schwierigkeit bei der genauen Schätzung der Wechselwirkung zwischen lokalen und regionalen Emissionen aus Simulationen mit der Brute-Force-Methode (BFM) und numerischer Modellierung wurde dargelegt. Unsere Sensitivitätsergebnisse zeigten jedoch ein großes Potenzial zur Reduzierung der PM2,5-Massenmasse im Landesinneren durch die Kontrolle der Schiffsemissionen in Hafenregionen, insbesondere im Sommer, wenn sie von ozeanischen Luftmassen beeinflusst werden. Sie spiegeln auch wider, dass die Reduzierung der wichtigsten PM2,5-Komponenten aufgrund der komplexen atmosphärischen Chemie der PM2,5-Bildung während des Transports von nahegelegenen Quellen zu Rezeptorstandorten möglicherweise nicht gleichmäßig in allen Binnenregionen erfolgt.

Parallel zu den in dieser Studie erzielten CMAQ-Sensitivitätsergebnissen lieferte die Anwendung von PMF auf drei große Datensätze quantitativere Einblicke in die Beziehungen zwischen der Emissionskontrolle in der Schifffahrt und Änderungen der kohlenstoffhaltigen Anteile in PM2,5. Die Tatsache, dass es in der Zeit nach der S-Reduktion zu einem deutlichen Rückgang der Beiträge der Schifffahrtsquellen sowohl zu den OC-Konzentrationen als auch zum SOA-Bildungspotenzial kam, deutet darauf hin, dass die Umstellung auf sauberere Kraftstoffe erhebliche Vorteile im Hinblick auf die Senkung der SOA in der Luft bieten kann. Darüber hinaus kann man, gestützt durch die PMF-Schiffsquellensignaturen in dieser Studie, den Schluss ziehen, dass die Reduzierung toxischer organischer Spezies wie halogenierte und aromatische Kohlenwasserstoffe76 in der Zeit nach der S-Reduktion das Risiko für die menschliche Gesundheit verringern kann.

Die Schiffsquellensignatur gasförmiger kohlenstoffhaltiger Spezies könnte bei der Erstellung detaillierter Emissionsinventare für VOCs aus dem Schifffahrtssektor hilfreich sein, was wiederum dazu beitragen kann, die Darstellung organischer Aerosole in Küstenregionen in CMAQ-Simulationen zu verbessern. Darüber hinaus deuten die in dieser Studie ermittelten PMF-Ergebnisse darauf hin, dass Verkehrsemissionen für einen erheblichen Anteil der organischen Aerosole in der Stadtluft verantwortlich sein könnten und daher in Zukunft sorgfältiger gehandhabt werden müssen.

Informationen zu Untersuchungsstandorten und beobachteten Daten sind in der Ergänzungstabelle 1 zusammengefasst. Einzelheiten zu Luftqualitätsdaten (CO, NO2, SO2, O3, PM2,5 und PM10) an AQM-Standorten in Busan und den chemischen Analysemethoden für die PM2,5-Artenbildung sowohl am städtischen Hintergrundstandort (Yeon-San) als auch am Hafenstandort (Sin-Hang) sind an anderer Stelle verfügbar77,78. Die zwischen 2019 und 2021 überwachten PM2,5-Komponenten umfassten automatisch überwachte 1-Stunden-Messungen von 10 Arten (SO42−, NO3−, Cl−, NH4+, Na+, Ca2+, Mg2+, K+, EC, OC) und eine manuelle 24-Stunden-Analyse PM2,5-Filterproben von 20 Metallarten (Al, As, Cd, Co, Cr, Cu, Fe, Li, Mn, Mo, Ni, Pb, Sb, Se, Si, Sr, Ti, Tl, V, Zn) . Die Instrumente und Analysemethoden variieren je nach Art: partikuläre kohlenstoffhaltige Arten (thermisch-optische Transmission, Sunset OCEC); ionische Spezies (IC, URG 9000B Ambient Ion Monitor); metallische Spezies (ICP-MS, PerkinElmer NexION 2000). Eine detaillierte Analyse, einschließlich der Bestimmung der Arten und der Qualitätssicherung/Qualitätskontrolle, wurde auf der Grundlage der Verfahren der Richtlinien des PM2,5-Netzwerks zur chemischen Speziation durchgeführt, die vom Koreanischen Nationalen Institut für Umweltforschung79 veröffentlicht wurden.

Ein breites Spektrum von 70 gasförmigen kohlenstoffhaltigen Spezies wurde mithilfe eines mobilen Labors gemessen, das mit einem SIFT-MS in der Nähe des AQM-Standorts des Hafens (Buk-Hang) ausgestattet war. Von 2020 bis 2021 wurden vierteljährlich aufeinanderfolgende fünftägige Feldkampagnen mit einer Auflösung von etwa 40 s an zwei nahe gelegenen Hafenstandorten (Standorte A und B) gleichzeitig mit zwei SIFT-MS durchgeführt. Das Funktionsprinzip hinter SIFT-MS wird an anderer Stelle beschrieben80. Einzelheiten zum Betrieb des SIFT-MS sind in den vom Korean National Institute of Environmental Research81,82 veröffentlichten Richtlinien beschrieben. In dieser Studie wurde ein TO-15-Standardgasgemisch zur Analyse von 70 VOCs verwendet. Die Linearität der Kalibrierungskurve und die quantitative Reproduzierbarkeit der Zielverbindung wurden bewertet. Ausführlichere Informationen zur Analyse und Qualitätssicherung/Qualitätskontrolle wurden bereits veröffentlicht76,83.

Die Schiffsemissionen wurden mithilfe des Bottom-up-Ansatzes berechnet, bei dem die Schadstoffemissionen für die einzelnen Schiffe geschätzt werden4. Schätzungen des Kraftstoffverbrauchs im Schifffahrtssektor wurden für den Zeitraum zwischen 2019 und 2021 anhand von Informationen eines automatischen Hafenmanagement-Informationssystems (AIS) zur Berechnung der PM2,5-Emissionen84 vorgenommen, da die nationalen Emissionsschätzungen aus dem Jahr 2020 nicht verfügbar waren. Einzelheiten zur Schätzung der durch die Schifffahrt verursachten Luftschadstoffemissionen wurden an anderer Stelle beschrieben85,86,87.

Die zur Berechnung der primären PM2,5-Emissionen verwendete Gleichung lautete:

Dabei ist Eij die Spurenemissionen des J-ten Schiffs (Tonnen), Fhwj der Treibstoffverbrauch des J-Schiffs mit Bruttoraumzahl während des Hotelbetriebs (Tonnen), Fmwj der Treibstoffverbrauch des Schiffs mit Brutto-Tonnage während des Manövrierens (Tonnen) und EFi Ith-Spurenemissionsfaktor in Schiffskraftstoffölen (kg Tonnen−1): 5,6, 79,3, 20 S, 2,7 für PM2,5, NOx, SO2 bzw. VOC.

Dabei ist SFOC der Heizölverbrauchskoeffizient bei Höchstgeschwindigkeit des J-ten Schiffs mit Bruttoraumzahl, berechnet als Bruttoraumzahl × 10-3 + 16,263 (Tonnen Tag − 1), t ist die Zeit (Tage), die in der Hoteling-Phase für die Bruttoraumzahl verbracht wurde jth Schiff und 0,2 ist das angenommene Verhältnis des Treibstoffverbrauchs zwischen der Hotelierphase und der Höchstgeschwindigkeit. D ist die Manövrierdistanz (km), 2 ist die Ankunft und Abfahrt, M ist die Bruttoraumzahl j des Schiffstreibstoffwirkungsgrads (km kl−1) und ρ ist das spezifische Gewicht von Schiffsheizölen (0,9593 Tonnen kl−1).

Dabei sind Ej (2.) die geschätzten sekundären PM2,5-Emissionen (Tonnen) und ESO2j, ENOxj und EVOCj die geschätzten Emissionen für SO2, NOx und VOC, abgeleitet aus der Kraftstoffverbrauchsmethode in Gleichungen. (1–3).

In dieser Studie wurde ein PMF-Modellierungsansatz angewendet, um schifffahrtsbedingte PM2,5- und Spurengase zu identifizieren und quellenspezifische Beiträge entweder in der Stadtluft oder in der Hafenluft über Busan zu quantifizieren. Es wurde betont, wie wichtig es ist, qualitativ hochwertige Eingabedaten zu verwenden oder die Quellenidentifizierungsleistung von Rezeptormodellen zu bewerten, um eine zuverlässige Bewertung der Luftqualität zu gewährleisten88. Verfahren zur Datensatzvorbereitung und Modellierungslösungsoptimierung während der Quellenaufteilungsanalyse mit PMF wurden an anderer Stelle beschrieben89,90,91.

Es wurden zwei 24-Stunden-PM2,5-Speziationsdatensätze (Hafenstandort und städtischer Hintergrundstandort) erstellt, die aus Messungen bestanden, die vor den Vorschriften (2019) und während des Zeitraums der Reduzierung der Schiffskraftstofföle nach S (2020–2021) durchgeführt wurden. Ein PM2,5-Datensatz mit einer 774 × 31-Matrix (Probenanzahl × Arten) für den Hafenstandort und ein PM2,5-Datensatz mit einer 751 × 31-Matrix für städtische Hintergrundstandorte wurden in PMF 5.0 eingeführt. Im Hinblick auf SIFT-MS-Messungen am Standort A wurde ein 997 × 71-Matrixdatensatz erstellt, der stündliche Messungen von 70 gasförmigen Spezies und CO umfasste, wobei ein typischer Indikator für primäre Verbrennungsquellen, d. h. CO, die beiden unterschiedlichen Quellentypen trennen konnte dh verbrennungsbedingt und verflüchtigungsbedingt64. Die PMF-Eingabedatendateien bestehen aus Messungen (C) und ihren Unsicherheiten (U). In dieser Arbeit wurde die Unsicherheit einzelner Arten für drei Datensätze anhand von Konzentrationen und der Methodennachweisgrenze (MDL)92 geschätzt, wie in Gleichung (1) dargestellt. (5).

Dabei ist Uij die Unsicherheit der Spezies j in Probe i, k der analytische Fehleranteil (0,1, wenn Cij > MDL; 0,2, wenn Cij ≦ MDL) und MDL die durch wiederholte Messungen ermittelte Nachweisgrenze.

Die PMF-Lösungen für drei Datensätze wurden jeweils durch Variation der Parameter wie Anzahl der Faktoren (3–10), zusätzliche Modellierungsunsicherheit (0–30 %) und artspezifische Unsicherheit durch Auswahl der Kategorie jeder Verbindung („Stark“) bewertet „, „Schwach“ oder „Schlecht“). Die Fpeak-Analyse wurde durchgeführt, indem die Fpeak-Stärke in Schritten von 0,4 von –1 auf 1 geändert und der Fpeak-Wert auf Null gesetzt wurde. Die Korrelation zwischen den beobachteten und modellierten Konzentrationen für einzelne Arten wurde untersucht. Bootstrapping wurde implementiert, um die Stabilität von PMF-Lösungen zu bewerten. Darüber hinaus wurden Rotationsmehrdeutigkeit und Auswirkungen zufälliger Fehler durch DISP- und BS-DISP-Analyse bewertet. Abschließend wurden optimierte Lösungen auf der Grundlage von Literaturrecherchen für Quellmarker, anerkannten lokalen Quellen und quellenspezifischen Beiträgen als Funktion meteorologischer Daten ermittelt. Im Hinblick auf den SIFT-MS-Datensatz wurden zwei Arten komplementärer Ansätze (Einbeziehung von CO und räumliche Analyse) übernommen, um die Eignung der Identifizierung von Transportquellen für PMF-Faktorprofile von Spurengasen zu bewerten, da nur begrenzte Informationen zu Quellensignaturen für einen breiten Bereich vorliegen Es wurde über eine Reihe kohlenstoffhaltiger Arten berichtet, die mit Schiffsemissionen in Zusammenhang stehen.

Die Extraktion spezifischer lokaler Quellprofile auf der Grundlage einer Querschnittsanalyse unter Verwendung der unterschiedlichen Konzentrationen zwischen windaufwärts und windabgewandten Standorten wurde ebenfalls in der vorherigen Studie beschrieben89. Vor der Querschnittsanalyse wurden die 5-Minuten-Mittelkonzentrationen kohlenstoffhaltiger organischer gasförmiger Spezies mithilfe von SIFT-MS-Messungen mit einer Auflösung von 40 s an den Standorten A und B berechnet. Die 1-Stunden-Mittelkonzentrationen wurden bei 5-Minuten-Mittelwerten ermittelt An beiden Standorten waren gleichzeitig Konzentrationen verfügbar, die entweder für die räumliche Analyse oder für die PMF-Analyse verwendet wurden. Eine vorherrschende Windrichtung mit starkem Einfluss auf die Schiffsemissionen an Standort A konnte mithilfe eines Polardiagramms von SO2 (vom Hafenstandort abgerufen) identifiziert werden, das durch die HFO-Verbrennung von Schiffen in Hafenregionen stark emittiert wird (siehe ergänzende Abbildung 6). Daher könnte der erhöhte stündliche Gehalt an kohlenstoffhaltigen organischen Arten an windabgewandten Standorten (d. h. Standort A), der vom windaufwärts gelegenen Standort (d. h. Standort B) über Hafenregionen transportiert wird, während der von Schiffsfahnen beeinflussten Zeiten das Ergebnis von Schiffsemissionen sein. Das Nettobeitragsprofil am Standort A wurde durch Berechnung von (CA – CB) / CA × 100 ermittelt. Und diese Quellensignatur könnte eine unterstützende Erklärung bei der Identifizierung des PMF-Faktorprofils für gasförmige Schadstoffe liefern.

Basierend auf den PMF-Quellenprofilen für Spurengasspezies wurde das quellenabhängige Potenzial für die Bildung von SOA wie folgt geschätzt.

Dabei ist SOAi das Potenzial der sekundären organischen Aerosolbildung einzelner VOC-Spezies (ng m−3), VOCi die Konzentration von i Spezies (ppbv) und SOA yieldi die organische Aerosolproduktionsausbeute, die aus der experimentellen Photochemie von i Spezies in abgeleitet wird andere Veröffentlichungen (μg m−3 ppm−1). In dieser Studie wurden verfügbare Informationen zur SOA-Ausbeute von zwölf VOC-Spezies (Heptan, Iso/n-Octan, Nonan, Decan, Undecan, Cyclohexan, Acetylen, Isopren, Benzol, Toluol, Xylole/Ethylbenzol, Styrol) zur Berechnung der SOA verwendet Bildungspotential93,94,95.

Die Auswirkungen von Maßnahmen zur Reduzierung von Schiffsemissionen auf die Luftqualität, wie z. B. die Umstellung auf Kraftstoffe mit niedrigerem S-Wert und die Reduzierung der Segelgeschwindigkeit, müssen räumlich beurteilt werden. Um dies zu erreichen, wurde ein Ansatz der chemischen Transportmodellierung (CMAQ) übernommen, um quantitative Einblicke in die Beziehung zwischen Änderungen der Vorläuferemissionen (z. B. SO2, NOx, NH3, VOC), die sich aus der Umsetzung von Vorschriften für die Schifffahrt ergeben, und dem PM2,5-Wert zu erhalten chemische Zusammensetzungen. Eine detaillierte Beschreibung hochauflösender CMAQ-Simulationen über Busan und Modellierungsauswertungen finden Sie an anderer Stelle96. Kurz gesagt, das Weather Research Forecasting-Modell mit NCEP Global Final Analysis (WRF/FNL) wurde auf die CMAQ-Simulation mit einer Auflösung von 1 km über Busan angewendet. Die in den CMAQ-Simulationen verwendeten anthropogenen Emissionen wurden aus den nationalen Emissionsschätzungen mit einer räumlichen Auflösung von 1 × 1 km abgeleitet. Wie in der ergänzenden Abbildung 8 dargestellt, wurde der Untersuchungszeitraum (vom 20. August 2020 bis zum 26. August 2020) für die CMAQ-Empfindlichkeitssimulationen auf der Grundlage der Ergebnisse der Quellenaufteilung von WRF/FNL-CAMx mit Particulate Matter Source Apportionment Technology (PSAT) ausgewählt )-Tool, bei dem der tägliche mittlere PM2,5-Wert in Busan überwiegend durch lokale Emissionen bestimmt wird und bei dem die Schifffahrtsquelle den größten Beitrag leistet. Eine 5-tägige Anlaufzeit wurde verwendet, um zu verhindern, dass die Anfangsbedingungen einen Einfluss auf den simulierten PM2,5-Wert des Untersuchungszeitraums hatten97.

Mehrere Emissionskontrollszenarien wurden mithilfe der CMAQ-Modellierung durchgeführt und sind in der Ergänzungstabelle 3 zusammengefasst. Ein Referenzlauf mit allen Emissionen (Fall 0) und andere Läufe ohne Schiffsemissionen (Fälle 1–3) wurden simuliert. Anschließend wurde der Unterschied in den PM2,5-Oberflächenwerten mit einer Auflösung von 1 km zwischen dem Referenzlauf und den anderen Läufen berechnet, um die Auswirkungen der Schiffsemissionskontrollen zu verfolgen. Darüber hinaus wurde die Empfindlichkeit der PM2,5-Zusammensetzungsänderungen im Fall 3-Szenario, abgeleitet entweder aus der NOx-Reduktion (Fall 4) oder aus der VOC-Reduktion (Fall 5), bewertet.

Daten zu den in diesem Dokument verwendeten Schifffahrtsaktivitäten finden Sie unter https://new.portmis.go.kr. Chemisch spezifizierte PM2,5-Daten und AQM-Daten können von der Website des Busan Metropolitan City Institute of Health and Environment (http://heis.busan.go.kr/) heruntergeladen werden. Die in dieser Studie verwendeten SIFT-MS-Spurengasdatensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor ([email protected]) erhältlich.

Die für die Analysen in dieser Studie verwendeten Codes sind auf Anfrage bei den Autoren erhältlich.

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Die Autoren danken dem vom Umweltministerium (ME) der Republik Korea finanzierten National Institute of Environmental Research (NIER), das nationale Emissionsinventardaten in hoher Auflösung bereitgestellt und die in diesem Artikel beschriebene Forschung finanziert hat (NIER-2021). -01-03-005). Wir schätzen auch Herrn Professor sehr. Z. Son von der Dong-Eui-Universität und Professor Y. Son von der Pukyong National University für die wertvollen Diskussionen.

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Joongeon An

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EJ leitete die Studie, einschließlich der Datenanalyse, und verfasste das Manuskript; SC sammelte die in dieser Studie verwendeten SIFT-MS-Messungen und trug zur Interpretation der Daten bei; EY überprüfte und redigierte das Manuskript; SH hat zum Konzept der Studie beigetragen; JA organisierte Feldkampagnen und unterstützte die Arbeit bei der Datenvorverarbeitung. Alle Autoren kommentierten das Manuskript.

Korrespondenz mit Eunhwa Jang.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

Ergänzende Informationen zu den Auswirkungen der Schiffsemissionsregulierung: Änderungen der städtischen Aerosolzusammensetzung, die durch Rezeptor- und numerische Modellierung aufgedeckt wurden

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Nachdrucke und Genehmigungen

Jang, E., Choi, S., Yoo, E. et al. Auswirkungen der Regulierung der Schiffsemissionen auf Änderungen der städtischen Aerosolzusammensetzung, die durch Rezeptor- und numerische Modellierung ermittelt wurden. npj Clim Atmos Sci 6, 52 (2023). https://doi.org/10.1038/s41612-023-00364-9

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Eingegangen: 10. Oktober 2022

Angenommen: 03. Mai 2023

Veröffentlicht: 29. Mai 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41612-023-00364-9

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